전고체 배터리는 액체 전해질 없이도 작동하지만, 대신 다른 대가를 치른다 — 고체 입자들끼리 충분히 밀착하도록 일정한 압력을 계속 가해줘야 한다는 점이다. 이 “가압”이라는 요구조건이 셀 제조 공정 전반에 여러 특허를 낳고 있다.
기본 원리
전고체 전지는 전극과 고체전해질 사이의 접촉을 향상시키기 위해 제조 과정에서 가압 공정을 거친다. 문제는 고압으로 누를수록 전극의 가장자리(엣지부)가 오히려 탈락하기 쉬워지고, 이 탈락된 부분이 내부 단락(쇼트)의 원인이 된다는 점이다. 즉 접촉을 좋게 하려는 가압이, 동시에 새로운 불량 경로를 만드는 딜레마가 있다.
특허 관점
KR20190056666A(전고체 전지의 제조 방법 및 이에 의해 제조된 전고체 전지)의 청구항 핵심은 이 엣지부 문제를 정면으로 다룬다. 양극층·전해질층·음극층 가장자리에 압력가소성 고분자 물질을 코팅한 뒤, 이 상태로 파우치에 밀봉하고 3~5 ton/m² 압력에서 가압해 절연층을 형성하는 구성이다. 명세서는 선행 일본 특허들(특개2015-125893호, 특개2015-76272호)이 절연체를 엣지부에 단순히 삽입하거나 테이프를 붙이는 방식이었는데, 이런 방식은 가압 시 절연체 자체가 함께 파괴되는 문제가 있었다고 지적한다. 압력가소성 고분자를 미리 코팅해두면 가압 과정 자체가 오히려 절연층을 완성시키는 단계가 되도록 설계했다는 게 이 특허의 차별점이다.
제조 단계를 넘어 실사용 단계의 가압도 별도 과제다. 코인셀 수준의 소형 셀은 350MPa에 달하는 고압으로 눌러 방전용량 1000mAh/g급 결과를 얻은 연구 사례가 있지만(KR20160060171A 배경기술), 명세서는 이 방식이 “100×100mm² 이상의 대면적 셀에 도입하는 것에는 무리가 있다”고 스스로 한계를 인정한다. 실험실 코인셀에서 통하던 고압 방식이 실제 자동차용 대면적 셀로 그대로 확장되기 어렵다는 뜻이다.
한계와 전망
가압 장치는 셀 자체의 부피·무게를 늘리는 요인이어서, 에너지밀도를 최우선하는 배터리 설계와 근본적으로 상충한다. 그래서 특허 흐름은 “압력을 얼마나 세게 가하는가”보다 “더 낮은 압력으로도 접촉을 유지하는 소재·구조를 어떻게 설계하는가” 쪽으로 조금씩 이동하고 있다. 무가압 또는 저압 구동이 가능한 고체전해질 조성이 등장한다면, 전고체 배터리 상용화의 실질적 분수령이 될 것으로 보인다.